Nascida no Rio de Janeiro, é filha do ator e diretor de teatro Lucca de Castro e da terapeuta corporal Cecília Castello Branco. Quando tinha cinco anos, seus pais separaram-se. Mudou-se para Natal com sua mãe, onde viveu por quatro anos com seus avós maternos. Nessa época, iniciou a prática de esportes como o "morey boogie", futebol e surfe, além de aulas de balé, jazz e ginástica olímpica.
Aos 9 anos, voltou para a capital fluminense e foi morar com o pai. Incentivada por ele, ingressou no teatro, e, estreou nos palcos ao seu lado no projeto Terror na Praia. Na época, seu pai comandava um grupo teatral infantil e Carol passou a fazer parte dele. O grupo fazia sátira de clássicos do gênero Terror, como Drácula, de Bram Stoker e Frankenstein, de Mary Shelley. Em 1994, escreveu seu primeiro texto, Socorro. Tão jovem e já deu seus primeiros passos como produtora, foi responsável pela escolha do elenco e pela direção da peça.
Em 1997, quando sua mãe mudou-se para Ribeirão Preto, São Paulo, foi morar com ela, e, substituiu o surfe pela musculação.
Em 2000, afastou-se dos palcos e mudou-se para Bauru, São Paulo, para morar numa república com a irmã e três amigas. Dois anos depois, retornou ao teatro, e, assinou a produção de Terror em Copacabana, releitura da peça Terror na Praia. Em uma das apresentações, chamou a atenção de um produtor da Globo, Luiz Antônio Rocha, que a levou para conhecer Ricardo Waddington. O diretor global gostou tanto dela que a convidou para participar de Mulheres Apaixonadas. Sua personagem, Gracinha, era filha de um casal de empregados, no entanto foi criada dentro da casa dos patrões de seus pais como sendo um membro da família. No decorrer da trama, acabou envolvendo-se num triângulo amoroso, que fez sucesso com o público, composto também por Cláudio e Edwirges.
Também em 2003, estreou nas telonas dos cinemas interpretando uma sereia no filme O Caminho das Nuvens. Na película, chegou a aparecer nua. Depois, rodou o longa da apresentadora Angélica, Um Show de Verão, e, protagonizou na Argentina o filme Perigosa Obsessão.
Em 2004, atuou em Senhora do Destino, como Angélica, filha postiça da protagonista Maria do Carmo. Na novela, sua personagem foi abandonada ainda bebê pela mãe que abriu mão da filha por um casamento milionário. Desconhecendo essa história, quando descobre que Maria do Carmo está a procura da filha desaparecida, vai ao encontro da nordesina. Mesmo após o resultado negativo do exame de DNA, Angélica foi acolhida por ela em sua casa e foi trabalhar em sua loja de materiais de construção. Porém, caiu na lábia do inescrupuloso político Reginaldo, que a obrigou a superfaturar notas fiscais, acarretando a prisão da mulher que lhe acolheu, Do Carmo.
Em 2005, co-protagonizou a novela Bang Bang, como a mexicana Mercedita. A moça é apaixonada pelo forasteiro Ben Silver e disputou o seu amor com a pistoleira Diana Bullock. Numa tentativa de alavancar a audiência do folhetim que estava em baixa sua personagem transitou entre os universos da mocinha e da vilã. Porém, sua primeira antagonista de fato só veio no ano seguinte, com o remake de O Profeta, em que interpretou Ruth, amante do grande vilão da novela, Clóvis. Apaixonada pelo empresário, ela une-se a Camilo para destruir a mocinha Sônia.
Em seguida, comprovou sua versatilidade e talento ao despontar no vídeo em seu primeiro papel cômico, a oportunista Sheila de Beleza Pura. Nesse ano, inicou a turnê da peça Dona Flor e Seus Dois Maridos, e, com essa montagem viajou pelo Brasil.
Fez um ensaio sensual para o site paparazzo e foi capa da revista Playboy, em agosto de 2008, mês em que a revista completou 33 anos de sua edição brasileira. O ensaio foi realizado em vários pontos históricos da cidade de Salvador. Numa das fotografias, apareceu segurando um crucifixo, o que gerou protestos dos católicos. O caso virou matéria do jornal italiano La Repubblica, dizendo que novas edições da revista com a foto em questão foram proibidas por decisão judicial. A ação foi aberta pelo Instituto Juventude Pela Vida, do Rio de Janeiro, e por um padre de Goiás.
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A decisão do Juiz Oswaldo Peixinho, da 29ª Vara Cível do Rio de Janeiro, determinou que a Editora Abril estava proibida de realizar ensaios, com quaisquer modelos, utilizando motivos religiosos. A editora também foi proibida de utilizar a referida foto , da Playboy, em outras revistas do grupo.
A revista, justificou a foto em questão: "É simples: no ensaio inteiro, ela representa personagens de Jorge Amado. Foi tudo no contexto da personagem". Já Carol Castro desculpou-se: "Peço desculpas se ofendi alguém".
Interpretou um dos papéis principais da novela Escrito nas Estrelas, a jovem estudante de psicologia Mariana.
No ensaio de Carol Castro para a revista Boa Forma de junho de 2010 provocou polêmica, pois nas fotos passadas por tratamento no Photoshop, é possível ver que não apenas a tatuagem que a atriz tem embaixo do umbigo foi removida, mas tiraram imperfeições de sua barriga. O assunto chegou a ser o mais comentado no Brasil após a coluna Retratos da Vida, do jornal Extra, publicar a foto sem a correção.
Casou-se com o ator Marco Bravo, com quem atuou na peça Dona Flor e Seus Dois Maridos, no dia 11 de julho de 2009.
